**作者：Jizhou Li, Nikhil Sharma通讯作者：林锋，赵克杰，刘宜晋通讯单位：弗吉尼亚理工，普渡大学，SLAC国家加速器实验室
【研究亮点】通过对基于LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 (NMC)的正*材料中使用X射线相位相衬全息断层成像技术对数千个颗粒进行统计分析，作者发现局部网络异质性导致早期循环中的非同步活动，随后颗粒趋向于同步行为，从而提出了一个网络演化模型来解释电化学活性颗粒的电化学活性和机械损伤之间的调节和平衡。
【主要内容】锂离子电池 (LIB) 具有高能量密度和长寿命，已被广泛用于大量实际应用中。LIBs的复合正*材料由嵌入导电碳和粘合剂中的许多电化学活性颗粒制成。活性颗粒的微观结构在通过调节电子和离子传输特性以及化学机械行为来控制LIB性能方面起着至关重要的作用。电化学活性正*颗粒的开裂、分解和（去）活化行为会引起电池长时间循环后的容量衰减。减轻活性颗粒损伤的重点是了解和调整微观尺度的形态和化学特征。然而，颗粒形态与电池性能之间的相关性相当复杂，会在多个长度尺度和时间尺度上产生影响。同时颗粒网络的动力学对电池材料性能具有重大影响，但很少被研究。为了实质性地改进正*材料性能，颗粒结构和电*形态应该连贯地进行调整，从而实现协同作用。
鉴于此，弗吉尼亚理工林锋教授联合普渡大学赵克杰教授以及SLAC国家加速器实验室刘宜晋研究员等人使用纳米分辨率的硬X射线相位相衬全息断层成像技术对具有多层NMC颗粒的富镍复合正*材料进行成像，同时进行了理论建模以了解NMC颗粒在循环中的损伤和锂反应行为。
研究人员跟踪了数千个单个活性颗粒的形态和化学特征。在正*材料内部，单个颗粒的形态缺陷和电化学活性经历三个不同的阶段共同演化和过渡：**是单颗粒激活，电*颗粒开始参与电化学反应；其次是颗粒组的分离，其中颗粒的利用和破坏程度各不相同；*后是全局均质化。作者还观察到在充放电循环期间发生的颗粒的集体电化学活性和对颗粒的损害之间的相关性。根据他们的模型，具有较高电化学活性的颗粒更容易受到机械损伤，例如颗粒断裂或从电*上脱离。这种机械损伤反过来会通过增加电阻来抑制电化学反应（活性颗粒说：不让我好过，咱都别好过haha）。作者的实验观察（图2）和机器学习分析（图4）共同证实了理论建模结果（图3）。这些结果揭示了从早期的非同步行为向颗粒网络演化后期的同步状态的转变，其中相邻粒子之间的相互作用对这个过程起到促进作用。
总而言之，本文强调了高通量分析的必要性以及电化学活性颗粒的形态和化学一致性对于电*长循环的重要性。颗粒的自身属性（如颗粒大小、球形度、延伸率等）和导电网络的动态特性共同决定了NMC粒子在电*中的损伤行为。在电*尺度上，有序的颗粒排列对于电性能是有利的，这可以通过场引导方法得到改善。虽然在*板内均匀性是理想的，但在*板外的方向上，结构梯度可能是有利的，因为电化学*化在厚电*中更严重。从合成角度来看，可以通过控制烧结温度、掺杂微量元素、设计前驱体的结构和表面涂层来调节颗粒的形状和结构。这些都是常见的合成策略，可用于大规模生产。对于电*制造，场引导方法已被证明是创建有序结构的有效方法。这与现有的电*制造设备兼容，因此成本效益比较好。
Fig. 1|Imaging cathode electrodes with a multilayer of NMC particles using nano-holotomography.
Fig. 2|Heterogeneous particle damage in battery electrodes.
Fig. 3|Finite element analysis of the electrochemical activity and mechanical damage in the NMC cathode.
Fig. 4|Interpretable machine learning framework for particle attributes modeling. 【文献信息】Jizhou Li, et al. Dynamics of particle network in composite battery cathodes. Science. 376, 517-521 (2022).https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm8962
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